用于極紫外（EUV）激光器的阿秒光學(xué)元件的設(shè)計(jì)，應(yīng)該能最大限度地控制脈沖的中心波長(zhǎng)/能量、光譜形狀、光譜相位和脈沖持續(xù)時(shí)間。

圖1：阿秒、秒以及宇宙年齡的時(shí)間尺度對(duì)比圖，以此說(shuō)明阿秒的時(shí)間尺度極短。

在過(guò)去的幾十年里，阿秒（as）脈沖激光的發(fā)展，為了解電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了一個(gè)窗口，而這是以前的激光系統(tǒng)無(wú)法實(shí)現(xiàn)的，即使是飛秒激光系統(tǒng)也無(wú)法實(shí)現(xiàn)。

2001年，M. Hentschel等人首次產(chǎn)生了脈沖持續(xù)時(shí)間為阿秒（1as=10-18s）的激光脈沖，此舉為研究電子運(yùn)動(dòng)等一些最基本的科學(xué)過(guò)程提供了途徑。[1]為了更加直觀地感受阿秒的時(shí)間尺度，圖1中給出了阿秒、秒以及宇宙年齡的時(shí)間尺度對(duì)比圖，由此可見，1阿秒之于1秒，正如1秒之于宇宙的年齡。[2]

如今，最短的激光脈沖已經(jīng)小于100 as（截至2017年為43as），這與氫原子中電子的基態(tài)軌道周期相當(dāng)。[3]所有超快激光的特點(diǎn)是脈沖持續(xù)時(shí)間短，而阿秒激光將超快激光的脈沖持續(xù)時(shí)間推向了極致，達(dá)到阿秒量級(jí)。阿秒激光推動(dòng)了阿秒科學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展，應(yīng)用廣泛，其中對(duì)電子局域化、衰變過(guò)程的動(dòng)力學(xué)以及強(qiáng)場(chǎng)效應(yīng)的觀測(cè)，只是其眾多應(yīng)用的冰山一角。[4-6]

產(chǎn)生阿秒激光脈沖

產(chǎn)生一個(gè)超快激光脈沖需要足夠的帶寬和一個(gè)合適的中心波長(zhǎng)。光譜帶寬決定了最小脈沖持續(xù)時(shí)間，這是由傅里葉變換關(guān)系決定的。從原理上說(shuō)，光譜帶寬越寬，產(chǎn)生的脈沖持續(xù)時(shí)間就越短。但在工程實(shí)踐中，不可能產(chǎn)生一個(gè)無(wú)限寬的光譜來(lái)產(chǎn)生一個(gè)脈沖持續(xù)時(shí)間無(wú)限短的激光脈沖。

光周期，即激光脈沖中心波長(zhǎng)的周期，也限制了脈沖持續(xù)時(shí)間。光周期可以通過(guò)中心波長(zhǎng)除以光速得到。以中心波長(zhǎng)為800nm的脈沖為例，其光周期約為2.67fs。從這個(gè)結(jié)果來(lái)看，即使光譜帶寬足夠大，一個(gè)中心波長(zhǎng)為800nm的激光脈沖，其脈沖持續(xù)時(shí)間顯然不能壓縮到阿秒量級(jí)。此外，對(duì)于中心波長(zhǎng)為19nm的脈沖，其脈沖最小持續(xù)時(shí)間約為63as。因此，阿秒激光脈沖通常位于電磁波譜的EUV（也稱為XUV）波段，而不能在能量較低的（如長(zhǎng)波長(zhǎng)）波段產(chǎn)生。

阿秒激光源

最常見的EUV阿秒脈沖源是自由電子激光器（FELs）和高次諧波產(chǎn)生（HHG），激光用戶通常使用的是HHG。一般認(rèn)為，通過(guò)HHG產(chǎn)生阿秒脈沖的過(guò)程包括三個(gè)步驟。首先，樣品（通常是惰性氣體）與激光提供的強(qiáng)電場(chǎng)相互作用，施加的強(qiáng)電場(chǎng)使控制電子波函數(shù)的庫(kù)侖勢(shì)發(fā)生畸變，并通過(guò)隧穿作用使樣品發(fā)生電離。其次，電子被激光提供的電場(chǎng)加速遠(yuǎn)離母體離子，但當(dāng)電場(chǎng)反轉(zhuǎn)時(shí)，電子又加速向母體離子移動(dòng)。最后，當(dāng)電子與母體離子重新[7]結(jié)合時(shí)，它在加速過(guò)程中獲得的動(dòng)能，以驅(qū)動(dòng)激光頻率的奇次諧波光子的形式釋放出來(lái)。

用于阿秒極紫外激光器的光學(xué)元件

阿秒EUV應(yīng)用對(duì)光學(xué)元件有著非常苛刻的要求。高精度的金屬/介質(zhì)多層反射鏡通常用于阿秒脈沖的引導(dǎo)、聚焦和整形（見圖2）。阿秒光學(xué)元件的設(shè)計(jì)，應(yīng)該能夠最大限度地控制脈沖的中心波長(zhǎng)/能量、光譜形狀、光譜相位和脈沖持續(xù)時(shí)間。

圖2：用于反射EUV阿秒激光束的多層反射鏡。

阿秒實(shí)驗(yàn)需要極好的同步激光脈沖。因?yàn)橄喔傻腅UV/軟X射線源的可調(diào)諧性有限，所以必須使用脈沖整形的阿秒光學(xué)元件如激光鏡來(lái)解決。此外，光學(xué)元件的色散等效應(yīng)會(huì)在時(shí)域上使脈沖展寬，因此需要首選不依賴角度或無(wú)色散的光學(xué)元件。相比于光柵等其他光學(xué)元件，多層鏡更加適合滿足這些需求。為保持阿秒激光脈沖的特性，多層鏡的反射面上的多層鍍膜精度非常高，并且襯底的拋光表面粗糙度要達(dá)到1Å（10-10 m）左右，以盡量減少散射造成的光損耗。在鍍膜之前，要對(duì)多層鏡鍍膜的振幅和相位特性進(jìn)行模擬和優(yōu)化。

可以使用不同的沉積技術(shù)（比如化學(xué)氣相沉積、脈沖激光沉積、磁控濺射和電子束蒸發(fā)）為阿秒EUV激光反射鏡鍍?cè)�子量�?jí)厚度的多層膜。其中，磁控濺射和電子束蒸發(fā)這兩種技術(shù)更為常用。目前，通過(guò)磁控濺射的鍍膜方法，反射鏡對(duì)正入射EUV的反射率達(dá)到了70.9%的最高記錄。[8]但是最高水平的膜層控制和可重復(fù)性，是通過(guò)離子束沉積方法實(shí)現(xiàn)的，這種方法也稱為離子束濺射。

離子束沉積是精確控制膜層厚度的一種強(qiáng)大工具，無(wú)需實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)厚度（見圖3）。離子能量和電流可以獨(dú)立控制，以增加自由度，優(yōu)化膜層生長(zhǎng)。

圖3：離子束沉積是一種高度可控的涂層工藝，用于制造EUV阿秒反射鏡。使用高能離子槍將材料從目標(biāo)靶材上濺射到旋轉(zhuǎn)的基片上，從而獲得高精度和高重復(fù)性的光學(xué)涂層。

EUV阿秒反射鏡的光學(xué)性能，通常使用白光光譜橢偏儀、EUV/軟X射線反射法和掠入射硬X射線反射法測(cè)量。白光光譜橢偏儀是一種綜合測(cè)量技術(shù)，其原理是在固定入射角下，從鏡面反射回來(lái)的光束的相位和振幅受到了鏡面的調(diào)制。

橢圓偏振法可用于原位測(cè)量，以在鍍膜過(guò)程中分析膜層厚度，并確定所需的鍍膜速率。EUV/軟X射線反射法，提供了一種在一定入射角下測(cè)量多層鏡絕對(duì)反射率的方法；而掠入射硬X射線反射率法，可以測(cè)量膜層的粗糙度，其粗糙度直接影響鏡面的反射率。將所有這些信息結(jié)合起來(lái)，就可以建立起一個(gè)綜合模型，用于研究EUV阿秒多層反射鏡的理論和實(shí)際性能。

阿秒光學(xué)的應(yīng)用

阿秒光學(xué)的進(jìn)步促進(jìn)了阿秒科學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展。傳統(tǒng)的超快技術(shù)，如泵浦-探測(cè)光譜技術(shù)，由于阿秒脈沖的特性而得到了增強(qiáng)。

泵浦-探測(cè)技術(shù)的典型配置有條紋相機(jī)技術(shù)或瞬態(tài)吸收。瞬態(tài)吸收實(shí)驗(yàn)一般過(guò)程如下：位于可見光波段的泵浦光首先激發(fā)樣品，經(jīng)過(guò)一定的時(shí)間延遲后，白光作為探測(cè)光監(jiān)測(cè)到樣品激發(fā)態(tài)的光譜演變。而在阿秒瞬態(tài)吸收光譜（ATAS）系統(tǒng)中，位于可見光-近紅外波段的脈沖激光作為泵浦光激發(fā)樣品，而阿秒EUV脈沖充當(dāng)探測(cè)光。然而，在阿秒條紋相機(jī)系統(tǒng)中，情況正好相反——阿秒激光脈沖首先激發(fā)原子或分子的電離，然后第二個(gè)較長(zhǎng)波長(zhǎng)的激光脈沖的振蕩電場(chǎng)調(diào)制了發(fā)射電子的能量。EUV阿秒脈沖所提供的光譜分辨率，使人們能夠深入了解價(jià)電子的運(yùn)動(dòng)以及核心電子態(tài)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。[5,9]

在目前進(jìn)行的大多數(shù)阿秒實(shí)驗(yàn)中，用于產(chǎn)生HHG的仍然是Ti:sapphire激光系統(tǒng)。啁啾脈沖放大技術(shù)（Strickland和Mourou因此在2018年獲得諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)）以及其他脈沖壓縮方法，提供了接近單周期的脈沖持續(xù)時(shí)間來(lái)產(chǎn)生HHG。不幸的是，Ti:sapphire激光系統(tǒng)的重復(fù)頻率相對(duì)比較低（最大只能達(dá)到10kHz），這對(duì)阿秒產(chǎn)生過(guò)程以及對(duì)阿秒實(shí)驗(yàn)中，復(fù)雜的探測(cè)實(shí)驗(yàn)的數(shù)據(jù)采集時(shí)間，造成了嚴(yán)重限制。由此可見，阿秒科學(xué)領(lǐng)域急需更高功率、更高重復(fù)頻率的激光系統(tǒng)，因此引入了重復(fù)頻率為兆赫茲量級(jí)的EUV激光系統(tǒng)。

現(xiàn)在，產(chǎn)生阿秒的激光源已經(jīng)慢慢從Ti:sapphire激光系統(tǒng)，轉(zhuǎn)向了中心波長(zhǎng)為1030nm的摻Y(jié)b激光器。此外，光學(xué)參量啁啾脈沖放大技術(shù)的應(yīng)用，大大提高了激光器的平均功率和重復(fù)頻率，阿秒科學(xué)領(lǐng)域正趨向于使用更高功率的激光器來(lái)探測(cè)基本電子現(xiàn)象。

隨著阿秒科學(xué)的發(fā)展，阿秒技術(shù)越來(lái)越多地被不同的激光用戶所使用。對(duì)于研究人員來(lái)說(shuō)，獲得支持其科學(xué)研究的光學(xué)元件是非常必要的。采購(gòu)復(fù)雜的超快光學(xué)元件，如阿秒EUV反射鏡，歷來(lái)都很困難，因?yàn)檫@些鏡子往往需要定制化設(shè)計(jì)。對(duì)于大部分人來(lái)說(shuō)，小批量的價(jià)格和漫長(zhǎng)的交貨時(shí)間，令人望而卻步。但現(xiàn)在，阿秒EUV反射鏡可以作為標(biāo)準(zhǔn)的現(xiàn)貨組件供應(yīng)，大大降低了小批量購(gòu)買的價(jià)格和交貨時(shí)間，這對(duì)于快速修復(fù)損壞的系統(tǒng)、快速探索系統(tǒng)原型的新想法以及加快科學(xué)發(fā)現(xiàn)的步伐尤為重要。

參考文獻(xiàn)：

1. M. Hentschel et al.,Nature, 414, 509–513 (2001); doi:10.1038/35107000.

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3. T. Gaumnitz et al.,Opt. Express, 25, 22, 27506–27518 (2017); doi:10.1364/oe.25.027506.

4. G. Sansone et al.,Nature, 465, 763–766 (2010); doi:10.1038/nature09084.

5. M. Drescher,Nature, 419, 803–807 (2002); doi:10.1364/oe.25.027506.

6. M. Lucchini et al.,Science, 353, 6302 (2016); doi:10.1126/science.aag1268.

7. A. Zeidler et al.,Phys. Rev. Lett., 95 (2005); doi:10.1103/physrevlett.95.203003.

8. S. Bajit et al.,Proc. SPIE, 4506, 65–75 (2001); doi:10.1117/12.450946.

9. E. Goulielmakis et al.,Nature, 466, 7307, 739–743 (2010); doi:10.1038/nature09212.

10. T. Witting et al.,Optica, 9, 2, 145–151 (2022); doi:10.1364/optica.443521.

作者：Olivia Wheeler，Alexander Guggenmos