近日，浙江大學(xué)邱建榮教授團(tuán)隊與之江實驗室譚德志博士團(tuán)隊合作在Science上發(fā)表了飛秒激光三維極端制造方面的研究成果。他們發(fā)現(xiàn)了飛秒激光誘導(dǎo)的空間選擇性微納分相和離子交換規(guī)律，開拓了飛秒激光三維極端制造新技術(shù)，首次在無色透明的玻璃材料內(nèi)部實現(xiàn)了帶隙可控的三維半導(dǎo)體納米晶結(jié)構(gòu)，為新一代顯示和存儲技術(shù)提供新的方向。

當(dāng)將飛秒激光聚焦到透明材料內(nèi)部時，會產(chǎn)生一系列基于高度非線性過程的物理化學(xué)動力學(xué)過程。這包括多光子吸收、等離子體產(chǎn)生、電子聲子耦合等，在焦點附近產(chǎn)生超高電場、超高溫度、超高壓力、超快冷卻等現(xiàn)象。

邱建榮教授團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)當(dāng)將聚焦飛秒激光照射到氧鹵復(fù)合陰離子玻璃體系內(nèi)部時，由于誘導(dǎo)產(chǎn)生的局域高溫高壓，促使玻璃產(chǎn)生微納相分離，形成富氧和富鹵相，并且隨著照射時間富鹵相中的陰離子會產(chǎn)生基于濃度梯度化學(xué)勢的離子交換，形成含有不同組成的局域結(jié)構(gòu)，再在激光切斷后快冷形成具有不同組分和尺寸的帶隙可調(diào)的量子點分布結(jié)構(gòu)。

通過聚焦的激光三維掃描實現(xiàn)任意形狀的三維結(jié)構(gòu)。他們以含Cl-Br-I的氧化物玻璃為例，實現(xiàn)了在玻璃中具有可調(diào)諧成分和帶隙的鈣鈦礦量子點3D直接光刻，形成的納米量子點在紫外線照射、有機(jī)溶液浸泡和250 ℃高溫環(huán)境中表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性，展示了這種3D結(jié)構(gòu)納米晶體在光存儲、Micro-LED和全息顯示方面的應(yīng)用。

取得這次成果的第一步是制備均勻透明玻璃。“如果玻璃里面有一點氣泡、結(jié)石或者條紋就會影響折射率分布，最終導(dǎo)致基于多光子效應(yīng)的光與玻璃相互作用效果的劇烈變化。”研究團(tuán)隊利用長期研究積累的豐富經(jīng)驗，在大量實驗的基礎(chǔ)上，成功燒制出了均勻的適合激光加工的前驅(qū)體玻璃。

接下來的一步就是把飛秒激光聚焦照射到玻璃內(nèi)部。但是剛開始的試驗，團(tuán)隊并沒有找到規(guī)律，邱建榮團(tuán)隊開展了他們一貫所提倡的“地毯式轟炸”試驗?zāi)Ｊ剑�反�?fù)調(diào)整，反復(fù)試驗。在經(jīng)過精心設(shè)計和一系列優(yōu)化后，團(tuán)隊最終獲得了理想的超快激光精雕工藝，成功在玻璃內(nèi)部實現(xiàn)了組分可調(diào)的鈣鈦礦納米晶（圖1），在“一瞬間”的時間尺度就能隨心所欲實現(xiàn)結(jié)構(gòu)和性能操控。

圖1超快激光直寫玻璃中成分可調(diào)節(jié)的 CsPb(Br1-xIx)3鈣鈦礦量子點的光致發(fā)光光譜，以及對應(yīng)的光學(xué)和熒光照片，比例尺為10 μm

如何進(jìn)一步讓激光在瞬間刻出具有眾多像素點構(gòu)成的三維圖案？如何利用透射掃描電鏡觀察比頭發(fā)絲還要細(xì)得多的刻痕？他們攻克了一個個難關(guān)，開發(fā)了利用空間光調(diào)制器的多點多層寫入技術(shù)，并在均勻的玻璃中，通過調(diào)整不同元素?fù)诫s，進(jìn)而產(chǎn)生不同效應(yīng)的三維立體結(jié)構(gòu)。邱建榮介紹：“我們可以通過這些結(jié)構(gòu)，形成微納尺度上的新結(jié)構(gòu)，進(jìn)而產(chǎn)生精密可控的不同顏色的發(fā)光，做成各種新的器件。”

“我一直認(rèn)為科學(xué)研究沒有什么捷徑可走，我們需要老老實實一步一個腳印地開展實證。”邱建榮說。

團(tuán)隊以含Cl--Br--I-的鹵氧化物復(fù)合玻璃為例，實現(xiàn)了在玻璃中具有可調(diào)諧成分和帶隙的鈣鈦礦納米晶3D直接光刻，形成的納米晶在紫外線照射、有機(jī)溶液浸泡和250 ℃高溫環(huán)境中表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性，展示了這種3D結(jié)構(gòu)納米材料在光存儲、Micro-LED和全息顯示方面的應(yīng)用。

圖2 超快激光3D直寫玻璃中鈣鈦礦納米晶的彩色發(fā)光圖案和全息顯示

研究團(tuán)隊進(jìn)一步研究了鈣鈦礦納米晶在紫外線(UV)照射、熱處理或溶劑(乙醇)浸泡的穩(wěn)定性。在功率密度為2 W/cm2的405 nm紫外激光照射12 h后，納米晶的光致發(fā)光的強(qiáng)度穩(wěn)定，未見明顯峰位變化。此外，當(dāng)納米晶被功率密度為32 W/cm2的紫外光照射時，也沒有出現(xiàn)發(fā)光峰的位移，而在相關(guān)研究中0.1 W/cm2的紫外光可以在混合鹵化物鈣鈦礦量子點中誘導(dǎo)明顯的相偏析導(dǎo)致發(fā)光峰位移。

圖3 鈣鈦礦納米晶的穩(wěn)定性測試

由于超快激光誘導(dǎo)的液相納米分離只發(fā)生在玻璃內(nèi)部的局部位置，三維激光直寫技術(shù)排除了材料合成和器件加工過程中有機(jī)組分(試劑和溶劑)的污染。此項研究的一個應(yīng)用方向就是三維、四維甚至更多維度的光儲存。“現(xiàn)有的存儲設(shè)備多為磁存儲，有一些缺點，一是使用壽命只有3~5年，二是耗能比較大，散熱要求高。”譚德志表示，光存儲不僅功耗小，而且容量有望達(dá)到1PB/光盤，將是一個大有可為的未來發(fā)展方向，預(yù)期存儲壽命將達(dá)到幾百萬年之久。

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